Dirk Grommes

• Bei der Entwicklung von Kunststoffbauteilen kommen in kontinuierlich zunehmendem Maße Simulationen zum Einsatz. Vor dem Hintergrund von steigenden Produktanforderungen als auch dem unausweichlichen Zwang zur Schonung von Ressourcen ist der erweiterte Einsatz von Simulationswerkzeugen wichtiger Teil des Lösungsweges. Zu den nutzbaren, aber in Bezug zu Realprozessen bisher wenig eingesetzten Methoden gehört die Molekulardynamik Simulation. Auf Grundlage dieser Methode können auf mikroskopischer Ebene die tatsächlichen physikalischen Abläufe, die bei der Verarbeitung von Kunststoffen im Prozess auftreten, sichtbar gemacht werden. In dieser Arbeit wird beleuchtet, wie Randbedingungen in Anlehnung an den Extrusionsblasformprozess den Werkstoff Polyethylen auf mikroskopischer Ebene beeinflussen. Hierzu wird ein mesoskopisches Modell (Coarse-Graining) zur Beschreibung des Polymers genutzt. Dieses Modell wird durch die Bestimmung von Materialkennwerten verifiziert. Es wird der uniaxiale Zugversuch auf der Mikroskala modelliert, um Größen wie beispielsweise Elastizitätsmodul, Streckspannung oder Querkontraktionszahl zu ermitteln. Ebenso werden thermische Kenngrößen, insbesondere zur Charakterisierung des Kristallisationsverhaltens, bestimmt. Ziel dieser Untersuchungen ist, Effekte, die bei dynamisch ablaufenden Dehnungs- bzw. Kristallisationsvorgängen stattfinden, mikroskopisch zu beobachten und zu quantifizieren. Die ermittelten Kennwerte liegen insbesondere für die thermischen Größen in dichter Nähe zu experimentellen Daten. Das Spannungs-Dehnungs Verhalten wird qualitativ mit guter Übereinstimmung mit dem realen Verhalten wiedergegeben. Die kurze Zeitskala, auf der sich die Simulationsmodelle befinden, hat jedoch mikromechanisch extremeres Verhalten zur Folge, als makroskopisch beobachtet wird. Durch Erweiterung der Modelle werden biaxiale Verstreckvorgänge, wie sie im Extrusionsblasformprozess beispielsweise während des Aufblasens des Vorformlings auftreten, nachgebildet. Die Betrachtung verschiedener Abkühlbedingungen, insbesondere unter Formzwang, ist in Anlehnung an den Realprozess weiterer Schwerpunkt der Untersuchungen. Die Analyse der biaxial verstreckten Modelle offenbart, dass Entschlaufungsvorgänge während des Verstreckens die weitere Entwicklung der Polymersysteme dominieren. Es gelingt, die Dynamik von Kristallisationsvorgängen in Abhängigkeit von Verstreckgrad und Abkühlbedingungen durch unterschiedliche Größen (Verteilung von Verschlaufungspunkten, lokale Orientierungen) zu quantifizieren. Die erzielten Resultate zeigen auf, dass es mittels vergröberten Molekulardynamik Simulationen möglich ist, das mikromechanische Verständnis von Vorgängen, die bei der Verarbeitung von Kunststoffen auftreten, signifikant zu erweitern.
• During the development phase of plastic components, simulations are being used to an increasing extent. Against the background of product requirements and the inevitable necessity of conserving resources, the expanded use of simulation tools is an essential part of the solution. Among available methods, but so far underutilized with respect to real-life processes, is the molecular dynamics simulation. By the use of this method it is possible to visualize the physical processes occurring on the microscopic level, as e.g. those that arise during plastics processing. This thesis examines how boundary conditions, which mimic the extrusion blow molding process, affect the behavior of polyethylene on the microscopic level. A mesoscopic model (coarse-graining) is applied to describe the polymer. Initially, this model is verified by determining material properties. The uniaxial tensile test is modeled on the micro-scale to identify parameters such as the elastic modulus, yield stress, and Poisson’s ratio. Additionally, thermal properties, particularly those characterizing the crystallization behavior, are identified. The objective of these investigations is the microscopic observation and quantification of effects that occur during dynamic stretching and crystallization processes. The calculated properties show good agreement with the experimental data, especially regarding the thermal parameters. Qualitatively, the stress-strain behavior is reproduced in alignment with experimentally observed results. However, the short time scale of the simulation models leads to micromechanical behavior that is more extreme than what is monitored on a macroscopic level. By extending the simulation models, biaxial stretching processes are simulated. These stretching processes resemble the situation during the inflation of the parison in the extrusion blow molding process. The examination of various cooling conditions, particularly by the use of mold constraints, is another focus of the investigations. The analysis of the biaxially stretched simulations reveals that disentanglement processes during stretching dominate the further development of polymer systems. It is possible to quantify the dynamics of crystallization processes depending on the degree of stretching and cooling conditions through various parameters (distribution of entanglement points, local orientations). The results indicate that coarse-grained molecular dynamics simulations are able to significantly enhance the micromechanical understanding of local events occurring during plastic processing.