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Spektroskopie zweiatomiger Moleküle bei Einstrahlung ultrakurzer Laserpulse und ihre Anwendung
(2020)
Even with moderate pulse energies and average powers, ultrashort pulse lasers achieve very high peak powers, whose effect on matter is fundamentally different from that of other light sources. The high electric field strength does not only cause an increase of optically nonlinear effects such as second harmonic generation, but it is also responsible for the “cold“ ablation, which leads to colder plasmas. An investigation of these two circumstances in terms of a simplification of the pulse duration measurement and an improvement of the molecular formation in cooling plasmas is the topic of this work. In this context, it is shown that when selecting suitable process parameters, especially when purposefully defocusing the medium, the use of ultrashort pulse lasers improves the spectroscopy of several emitting molecules such as aluminum oxide. Therefore, their detection is possible even without the time-resolving spectrometers required in literature. In addition, ultrashort pulses enable spatially resolved crystallization of zinc oxide on zinc surfaces prepared by basic means. The resulting wurtzites usually align their c-axis approximately perpendicular to the underlying surface and can be used to generate scattered second harmonics. Fiber-based femtosecond lasers with pulse energies in the microjoule range, pulse durations of a few 100fs and very low maintenance requirements have proven to be a powerful instrument for these purposes. For measuring the pulse duration, the high pulse energy also enables the usage of frequency doublers with much lower conversion eciencies. Despite nonuniform crystal axes, the scattering second harmonic generating aluminum nitride has proven to be particularly suitable for optical autocorrelation. Compared to the commonly used monocrystalline beta-barium borate, the sintered aluminum nitride ceramic plates facilitate the adjustment, simplify the material handling and reduce the expenses by two to three orders of magnitude. The method developed in this work is therefore also suitable for confirmatory measurements of the pulse duration during the production process of such systems – especially when the occurring pulse energies are high or rather too high for beta-barium borate.
Die laserinduzierte Plasmaspektroskopie (”Laser Induced Breakdown Spectroscopy”, im Folgenden auch ”LIBS” genannt) stellt eine schnelle und berührungslose Messmethode zur Elementanalyse von festen, flüssigen oder gasförmigen Stoffen unter normalen Umgebungsbedingungen ohne besondere Probenvorbereitung dar. Dazu wird ein gepulster Laser, dessen Intensität einen bestimmten Grenzwert überschreiten muss, auf eine Probe fokussiert. Das dort bestrahlte Material verdampft schlagartig und es bildet sich bei einer Temperatur von rund 10000 K ein Plasma aus. Die angeregten Atome und Ionen im Plasma strahlen bei der Rückkehr in energetisch niedrigere Zustände ein charakteristisches optisches Emissionsspektrum ab, welches über eine schnelle spektroskopische Analyse die Elementzusammensetzung des untersuchten Materials liefert. LIBS bietet in diesem Fall auch die Möglichkeit, ein unkompliziertes und bildgebendes Messverfahren aufzubauen, indem Elementverteilungen auf einer topographischen Oberfläche analysiert werden, um beispielsweise Materialübergänge, Einschlüsse oder Verschmutzungen sicher zu detektieren. Bei unebenen Oberflächen wird eine ständige Anpassung des Laserfokus an die Probenkontur benötigt, da die notwendige Intensität zur Erzeugung des Plasmas nur im Fokus aufgebracht werden kann. Als Grundlage dafür dient ein neu entwickelter Fokussieralgorithmus, der ohne jegliche Zusatzgeräte auskommt, und die Reproduzierbarkeit von LIBS-Messungen deutlich steigern kann, da die Messungen kontrolliert im Fokus stattfinden. Durch ihn ergeben sich neue Möglichkeiten des sogenannten „Element-Mappings", dem Erzeugen von Elementlandkarten, welche die Elementverteilungen in Falschfarben grafisch darstellen. Dabei ist das System nun nicht mehr auf eine ebene Oberfläche angewiesen, sondern kann beliebige Strukturen, auch mit scharfen Kanten und Löchern, sicher vermessen. Als Ergebnis erhält man ein flächiges Höhenprofil, welches zusätzlich die Elementinformationen für jeden Messpunkt beinhaltet. Dies erleichtert es dem Benutzer, gezielt Punkte von Interesse schnell wiederzufinden und zu analysieren. Die vorliegende Arbeit beschreibt die Entwicklung eines bildgebenden Low-Power-LIBSSystems mit niedriger Pulsenergie und hoher Pulsrate, welches sich mit dem dazugehörigen
Fokussieralgorithmus automatisiert an unebene Probenoberflächen anpassen kann. Als Ergebnisse werden die Analysen von ausgewählten metallhaltigen, geologischen, organischen und archäologischen Proben bzw. Fundstücken gezeigt.