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Aquatische Ökosysteme sind einer Vielzahl an Umweltstressoren sowie Mischungen chemischer Substanzen ausgesetzt, darunter Petroleum und Petrochemikalien, Metalle und Pestizide. Aquatische Gemeinschaften wirbelloser Arten werden als Bioindikatoren genutzt,
um Langzeit- sowie integrale Effekte aufzuzeigen. Die Information über das Vorkommen von Arten kann dabei um weitere Informationen zu Eigenschaften dieser Arten ergänzt werden.
SPEAR-Bioindikatoren fassen diese Informationen für Artengemeinschaften zusammen.
Ziel der vorliegenden Doktorarbeit war es, die Spezifität von SPEAR-Indikatoren gegenüber
einzelnen Chemikaliengruppen zu verbessern – speziell für Ölsand-Bestandteile,
Kohlenwasserstoffe und Metalle.
Für die Entwicklung eines Bioindikators für diskontinuierliche Belastung mit organischen Ölbestandteilen wurde eine Freilandbeprobung in der kanadischen Ölsand-Abbauregion im nördlichen Alberta durchgeführt. Die Arteneigenschaften „physiologische Sensitivitiät
gegenüber organischen Chemikalien“ sowie „Generationszeit“ wurden in einem Indikator,
SPEARoil, integriert, welcher die Sensitivität der Artengemeinschaften gegenüber Ölsand-Belastung in Abhängigkeit von luktuierenden hydrologischen Bedingungen aufzeigt.
Äquivalent zum SPEARorganic-Ansatz wurde eine Rangliste der physiologischen Sensitivität einzelner Arten gegenüber Kohlenwasserstoff-Belastung durch Rohöl oder Petroleum
entwickelt. Hierfür wurden Informationen aus ökotoxikologischen Kurzzeit-Laborversuchen durch Ergebnisse aus Schnell- und Mesokosmen-Tests ergänzt. Die daraus entwickelten
Shydrocarbons-Sensitivitätswerte können in SPEAR-Bioindikatoren genutzt werden.
Um Metallbelastung in Gewässern mittels Bioindikatoren spezifisch nachweisen zu können,
wurden die Arteneigenschaften „physiologische Metallsensitivität“ und „Ernährungsweise“
von Artengemeinschaften in australischen Feldstudien ausgewertet. Sensitivitätswerte für
Metalle erklärten die Effekte auf die Artengemeinschaften im Gewässer jedoch unzureichend.
Die „Ernährungsweise“ hingegen war stark mit der Metallbelastung korreliert. Der Anteil räuberischer Invertebratenarten in einer Gemeinschaft kann daher als Indikator für Metallbelastung in Gewässern dienen.
Weiterhin wurden verschiedene Belastungsanzeiger für Chemikalien-Cocktails in der Umwelt anhand von Pestizid-Datensätzen verglichen. Belastungsanzeiger, die auf der 5%-Fraktion
einer Species-Sensitivity-Distribution beruhen, eigneten sich am besten, gefolgt von Toxic Unit-Ansätzen, die auf der sensitivsten Art einer Gemeinschaft oder Daphnia magna beruhen.
Agriculture covers one third of the world land area and has become a major source of water pollution due to its heavy reliance on chemical inputs, namely fertilisers and pesticides. Several thousands of tonnes of these chemicals are applied worldwide annually and partly reach freshwaters. Despite their widespread use and relatively unspecific modes of action, fungicides are the least studied group of pesticides. It remains unclear whether the taxonomic groups used in pesticide risk assessment are protective for non-target freshwater fungi. Fungi and bacteria are the main microbial decomposers converting allochthonous organic matter (litter) into a more nutritious food resource for leaf-shredding macroinvertebrates. This process of litter decomposition (LD) is central for aquatic ecosystem because it fuels local and downstream food webs with energy and nutrients. Effects of fungicides on decomposer communities and LD have been mainly analysed under laboratory conditions with limited representation of the multiple factors that may moderate effects in the field.
In this thesis a field study was conducted in a German vineyard area to characterise recurrent episodic exposure to fungicides in agricultural streams (chapter 2) and its effects on decomposer communities and LD (chapter 3). Additionally, potential interaction effects of nutrient enrichment and fungicides on decomposer communities and LD were analysed in a mesocosm experiment (chapter 4).
In the field study event-driven water sampling (EDS) and passive sampling with EmporeTM styrene-divinylbenzene reverse phase sulfonated disks (SDB disks) were used to assess exposure to 15 fungicides and 4 insecticides. A total of 17 streams were monitored during 4 rainfall events within the local application period of fungicides in 2012. EDS exceeded the time-weighted average concentrations provided by the SDB disks by a factor of 3, though high variability among compounds was observed. Most compounds were detected in more than half of the sites and mean and maximum peak (EDS) concentrations were under 1 and 3 µg/l, respectively. Besides, SDB disk-sampling rates and a free-software solution to derive sampling rates under time-variable exposure were provided.
Several biotic endpoints related to decomposers and LD were measured in the same sampling sites as the fungicide monitoring, coinciding with the major litter input period. Our results suggest that polar organic fungicides in streams change the structure of the fungal community. Causality of this finding was supported by a subsequent microcosm experiment. Whether other effects observed in the field study, such as reduced fungal biomass, increased bacterial density or reduced microbial LD can be attributed to fungicides remains speculative and requires further investigation. By contrast, neither the invertebrate LD nor in-situ measured gammarid feeding rates correlated with water-borne fungicide toxicity, but both were negatively associated with sediment copper concentrations. The mesocosm experiment showed that fungicides and nutrients affect microbial decomposers differently and that they can alter community structure, though longer experiments are needed to determine whether these changes may propagate to invertebrate communities and LD. Overall, further studies should include representative field surveys in terms of fungicide pollution and physical, chemical and biological conditions. This should be combined with experiments under controlled conditions to test for the causality of field observations.
The increasing, anthropogenic demand for chemicals has created large environmental problems with repercussions for the health of the environment, especially aquatic ecosystems. As a result, the awareness of the public and decision makers on the risks from chemical pollution has increased over the past half-century, prompting a large number of studies in the field of ecological toxicology (ecotoxicology). However, the majority of ecotoxicological studies are laboratory based, and the few studies extrapolating toxicological effects in the field are limited to local and regional levels. Chemical risk assessment on large spatial scales remains largely unexplored, and therefore, the potential large-scale effects of chemicals may be overlooked.
To answer ecotoxicological questions, multidisciplinary approaches that transcend classical chemical and toxicological concepts are required. For instance, the current models for toxicity predictions - which are mainly based on the prediction of toxicity for a single compound and species - can be expanded to simultaneously predict the toxicity for different species and compounds. This can be done by integrating chemical concepts such as the physicochemical properties of the compounds with evolutionary concepts such as the similarity of species. This thesis introduces new, multidisciplinary tools for chemical risk assessments, and presents for the first time a chemical risk assessment on the continental scale.
After a brief introduction of the main concepts and objectives of the studies, this thesis starts by presenting a new method for assessing the physiological sensitivity of macroinvertebrate species to heavy metals (Chapter 2). To compare the sensitivity of species to different heavy metals, toxicity data were standardized to account for the different laboratory conditions. These rankings were not significantly different for different heavy metals, allowing the aggregation of physiological sensitivity into a single ranking.
Furthermore, the toxicological data for macroinvertebrates were used as input data to develop and validate prediction models for heavy metal toxicity, which are currently lacking for a wide array of species (Chapter 3). Apart from the toxicity data, the phylogenetic information of species (evolutionary relationships among species) and the physicochemical parameters for heavy metals were used. The constructed models had a good explanatory power for the acute sensitivity of species to heavy metals with the majority of the explained variance attributed to phylogeny. Therefore, the integration of evolutionary concepts (relatedness and similarity of species) with the chemical parameters used in ecotoxicology improved prediction models for species lacking experimental toxicity data. The ultimate goal of the prediction models developed in this thesis is to provide accurate predictions of toxicity for a wide range of species and chemicals, which is a crucial prerequisite for conducting chemical risk assessment.
The latter was conducted for the first time on the continental scale (Chapter 4), by making use of a dataset of 4,000 sites distributed throughout 27 European countries and 91 respective river basins. Organic chemicals were likely to exert acute risks for one in seven sites analyzed, while chronic risk was prominent for almost half of the sites. The calculated risks are potentially underestimated by the limited number of chemicals that are routinely analyzed in monitoring programmes, and a series of other uncertainties related with the limit of quantification, the presence of mixtures, or the potential for sublethal effects not covered by direct toxicity.
Furthermore, chemical risk was related to agricultural and urban areas in the upstream catchments. The analysis of ecological data indicated chemical impacts on the ecological status of the river systems; however, it is difficult to discriminate the effects of chemical pollution from other stressors that river systems are exposed to. To test the hypothesis of multiple stressors, and investigate the relative importance of organic toxicants, a dataset for German streams is used in chapter 5. In that study, the risk from abiotic (habitat degradation, organic chemicals, and nutrients enrichment) and biotic stressors (invasive species) was investigated. The results indicated that more than one stressor influenced almost all sites. Stream size and ecoregions influenced the distribution of risks, e.g., the risks for habitat degradation, organic chemicals and invasive species increased with the stream size; whereas organic chemicals and nutrients were more likely to influence lowland streams. In order to successfully mitigate the effects of pollutants in river systems, co-occurrence of stressors has to be considered. Overall, to successfully apply integrated water management strategies, a framework involving multiple environmental stressors on large spatial scales is necessary. Furthermore, to properly address the current research needs in ecotoxicology, a multidisciplinary approach is necessary which integrates fields such as, toxicology, ecology, chemistry and evolutionary biology.
Frühere Publikationen belegen die Bedeutung von Einleitungen aus Abwasserreinigungsanlagen für den Eintrag von organischen und anorganischen Chemikalien (=Mikroverunreinigungen) in die aquatische Umwelt. Von dort können diese Mikroverunreinigungen in das Grundwasser gelangen - und schließlich in das Trinkwasser - oder führen zu mannigfachen Auswirkungen in aquatischen Organismen, beispielsweise die Entwicklung multipler Resistenzen von Bakterien. Daher wird derzeit eine Erweiterung des Abwasserreinigungsprozesses diskutiert, um den Eintrag dieser Mikroverunreinigungen zu reduzieren.
Die vorliegende Arbeit setzte sich in diesem Zusammenhang zum Ziel ökotoxikologische Auswirkungen der Abwasserozonierung, als tertiäre Reinigungsstufe, anhand von speziell entwickelten Testverfahren unter Verwendung der Spezies Gammarus fossarum (Koch) auf verschiedenen Ebenen der ökologischen Komplexität zu untersuchen. Um dieses Ziel zu erreichen, wurden verschiedenste Studien unter Labor- sowie Halbfreilandbedingungen durchgeführt. Zunächst wurde die Sensitivität der Testspezies mittels einer vierwöchigen Exposition gegenüber sekundär behandeltem Abwasser der Abwasserreinigungsanlage (ARA) Wüeri, Schweiz, untersucht. Diese Untersuchung belegte statistisch signifikante Reduktionen der Fraßleistung, der Assimilation sowie physiologischer Endpunkte, welche Auswirkungen auf Reproduktion sowie Populationsentwicklung vermuten lassen. In einer weiteren Untersuchung wurde eine Fraßpräferenz von G. fossarum für Laubscheiben festgestellt, die in ozoniertem Abwasser konditioniert wurden, über solche, konditioniert in nicht ozoniertem (=sekundär behandeltem) Abwasser. Diese Präferenz scheint auf eine veränderte laubassoziierte mikrobielle Gemeinschaft zurückzuführen zu sein. Eine Reihe von Laboruntersuchungen belegte zudem eine statistisch signifikant erhöhte Fraßrate von G. fossarum, welche gegenüber ozoniertem Abwasser der ARA Wüeri - unabhängig davon, ob die Ozonierung auf der ARA selbst oder unter Laborbedingungen durchgeführt wurde - exponiert wurden, verglichen mit nicht ozoniertem Abwasser. Diese Experimente lassen zudem die Schlussfolgerung zu, dass die Veränderungen der organischen Matrix, welche durch die Anwendung der Ozonierung hervorgerufen werden, nicht für die erhöhte Fraßrate von Gammarus verantwortlich sind, da sich die mittlere Fraßrate nur geringfügig zwischen sekundär und ozonbehandeltem Abwasser, welches kaum Mikroverunreinigungen enthielt, unterschied. Auch konnte gezeigt werden, dass Veränderungen im Profil des gelösten organischen Kohlenstoffs (DOC) die Fraßrate nicht beeinflussen. Zudem untermauern in situ Expositionssysteme, welche direkt im Vorfluter Anwendung fanden, die Resultate der Laborstudien. Diese Experimente zeigten lediglich während der Einleitung von sekundär behandeltem Abwasser unterhalb der Einleitung der ARA signifikant reduzierte Fraßraten verglichen mit einer Kontrollstelle direkt oberhalb der Einleitung. Während der Einleitung von ozoniertem Abwasser sind, jedoch, keine Reduktionen in den Fraßraten feststellbar. Schließlich konnten auch Populationsstudien einen höheren Fraß, sowie eine höhere Populationsgröße von G. fossarum, bei einer Exposition gegenüber ozonbehandeltem Abwasser, verglichen mit sekundär behandeltem Abwasser belegen.
Zusammenfassend legt die vorliegende Arbeit dar, dass die Behandlung von Abwasser mit Ozon geeignet ist, durch die Reduktion von Mikroverunreinigungen, die Ökotoxizität zu reduzieren. Daher könnte diese Technologie helfen die Vorgaben der Wasserrahmenrichtlinie, auch unter den vorhergesagten Klimawandelszenarien, welche einen höheren Abwasseranteilen im Vorfluter während der Sommermonate vermuten lassen, einzuhalten. Jedoch werden durch die Anwendung von Ozon auch Nebenprodukte gebildet werden, welche eine höhere Ökotoxizität aufweisen als deren Muttersubstanzen. Daher sollte im Falle der Etablierung dieser Technologie ein weitergehendes chemisches und ökotoxikologisches Monitoring erfolgen.