Dissertation
Filtern
Erscheinungsjahr
- 2023 (2) (entfernen)
Dokumenttyp
- Dissertation (2) (entfernen)
Schlagworte
- Bauxit (1)
- Laugung (1)
- Statistische Versuchsplanung (1)
Institut
- Institut für Integrierte Naturwissenschaften, Abt. Chemie (2) (entfernen)
Organische Bindemittelgemische und Prozessadditive werden aufgrund ihrer eigenschaftsverbessernden Wirkung seit langer Zeit in feuerfesten Materialien eingesetzt. Insbesondere Steinkohlenteerpeche können tausende chemische Verbindungen enthalten, von denen vor allem polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) als kanzerogen und mutagen bekannt sind und somit sowohl eine Gefahr für die Umwelt als auch die menschliche Gesundheit darstellen. Doch trotz intensiver Forschung ist der genaue strukturelle Aufbau dieser Kohlenstoffgemische weiterhin nicht vollständig aufgeklärt. Dies erweist sich als zunehmend problematisch, vor allem mit Hinblick auf immer strengere gesetzliche Anforderungen im Zuge von REACH, der europäischen Chemikalienverordnung zur Registrierung, Bewertung, Zulassung und Beschränkung chemischer Stoffe. Darüber hinaus ist die Kenntnis der strukturellen und chemischen Zusammensetzung auch für eine optimale Verarbeitung der Kohlenstoffgemische zu hochwertigen technischen Produkten von nicht zu unterschätzender Bedeutung. In der vorliegenden Arbeit wird zunächst eine Analysestrategie zur Untersuchung komplexer, PAK-haltiger Kohlenstoffgemische entwickelt. Aufgrund ihrer Komplexität kommt hierbei eine Kombination unterschiedlicher Methoden, darunter Elementaranalyse, Lösemittelextraktion, Thermogravimetrie, Differenz-Thermoanalyse, Raman- und Infrarotspektroskopie sowie hochauflösende Massenspektrometrie zum Einsatz. Darüber hinaus erfolgt die Ausarbeitung einer Verfahrensweise zur Auswertung massenspektrometrischer Daten auf Basis multivariater statistischer Methoden wie der hierarchischen Clusteranalyse und der Hauptkomponentenanalyse. Durch die Anwendung der so entwickelten Analysestrategie auf verschiedene industriell verwendete kohlenstoffbasierte Bindemittelgemische konnten charakteristische Eigenschaften, darunter Aromatizität, Molekularmassenverteilung, Alkylierungsgrad und elementare Zusammensetzung, aufgeklärt werden. Zudem wurde nachgewiesen, dass die Verknüpfung der hochauflösenden Flugzeit-Massenspektrometrie mit einer multivariaten statistischen Datenauswertung ein schnelles und effektives Instrument zur Klassifizierung komplexer Bindemittelgemische und zur Identifizierung charakteristischer Molekülstrukturen darstellt. Darüber hinaus erfolgt die Applikation der Analysestrategie auf bereits gefertigte feuerfeste Erzeugnisse. Hierbei konnten trotz des geringen Anteils der enthaltenen organischen Phase charakteristische Strukturmerkmale jeder Probe identifiziert und extrahiert werden, die eine zweifelsfreie Klassifizierung der feuerfesten Erzeugnisse ermöglichten.
Bauxit ist neben anderen Rohstoffen ein bedeutender Ausgangsstoff für die Herstellung von feuerfesten Materialien. Die Verfügbarkeit von refraktären Rohstoffqualitäten ist weltweit jedoch begrenzt. Da hohe Eisengehalte einen negativen Einfluss auf die Temperaturbeständigkeit des hergestellten Feuerfestmaterials haben, ist ein maximaler Eisenoxidgehalt von 2 Gew.-% im Bauxit akzeptabel. Dies führt dazu, dass nur die nativen Rohstoffe aus wenigen Lagerstätten verwendet werden können. Um der Problematik zu hoher Eisenoxidgehalte in Naturbauxiten entgegenzuwirken, sollte im Rahmen dieser Arbeit die Möglichkeit der Bauxitaufbereitung für die Feuerfestindustrie durch Anwendung eines Säurelaugungsverfahrens untersucht werden. In bisherigen Studien zu diesem Thema wurden an einzelnen Bauxiten bereits einige Untersuchungen zur Eisenlaugung durchgeführt. Dabei wurde jedoch meist die resultierende Bauxitzusammensetzung in ihrer Gesamtheit vernachlässigt und es wurden nur unabhängig voneinander die Einflüsse einzelner Laugungsparameter auf das Laugungsergebnis untersucht. Die generierten Ergebnisse und Vorgehensweisen sind zudem nicht allgemeingültig und lassen sich nicht auf Bauxite anderer chemischer oder mineralogischer Zusammensetzung übertragen.
Um die bei der Aufbereitung von Naturbauxiten bestehenden offenen Fragen zu klären, wurden im Rahmen dieser Arbeit Laugungsversuche mit Salzsäure an fünf verschiedenen Bauxiten durchgeführt. Durch die Nutzung computergestützter statistischer Versuchsplanung konnte für jeden Bauxit ein individuelles Modell zur Vorhersage der optimalen Faktoreinstellungen generiert werden. Als Faktoren wurden die Säurekonzentration, das Feststoff-Säure-Verhältnis, die Laugungstemperatur, die Laugungszeit und die Kornfraktion untersucht. Die in diesem Zusammenhang entwickelte allgemeine Planungsgrundlage zur Bauxitaufbereitung enthält alle notwendigen Faktoren, sinnvolle Faktoreinstellungen und die innerhalb der Planung und Auswertung zu berücksichtigenden Effekte. Es konnte gezeigt werden, dass ausgehend von dieser Planungsgrundlage ein signifikantes, individuelles Modell für jeden der untersuchten Bauxite erstellt werden kann, welches die optimalen Laugungseinstellungen für den jeweiligen Bauxit vorhersagt. Zudem wurde festgestellt, dass die Übertragung eines bereits erstellten Modells auf einen anderen Bauxit ähnlicher Zusammensetzung möglich ist. Ausgehend von den durch die Laugungsversuche und die Modellanpassungen erhaltenen Ergebnissen konnten, in Kombination mit weiteren Ergebnissen zur Strukturanalyse der Bauxite, Erkenntnisse über die Laugbarkeit verschiedener Aluminium- und Eisenminerale aus Bauxit gewonnen werden.
Zur Entwicklung eines möglichst nachhaltigen Säurelaugungsverfahrens wurde außerdem exemplarisch die Möglichkeit der Aufbereitung der nach dem Laugungsprozess anfallenden Säure getestet. Hier konnte gezeigt werden, dass durch Flüssig-Flüssig-Extraktion mehr als 99 % des in der Lösung vorliegenden Eisens extrahiert und die aufbereitete Säure anschließend wieder zur Laugung verwendet werden kann.