Dissertation
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Die heutige Landwirtschaft ist in hohem Maße auf den Einsatz von Pestiziden angewiesen, um verschiedene Schädlinge zu bekämpfen und die Ernteerträge zu maximieren. Trotz detaillierter Vorschriften für den Einsatz von Pestiziden, die auf einem komplexen System der Risikobewertung beruhen, hat sich gezeigt, dass der weit verbreitete Einsatz dieser biologisch aktiven Substanzen eine Gefahr für die Umwelt darstellt. In Oberflächengewässern wurde beobachtet, dass die Pestizidbelastung die als noch umweltverträglich angesehenen Konzentrationen übersteigt und sich negativ auf die Ökologie der Fließgewässer auswirkt, was die Frage aufwirft, ob die derzeitige Risikobewertung einen nachhaltigen Einsatz von Pestiziden gewährleistet. Um diese Frage zu beantworten, hat das umfassende "Kleingewässer-Monitoring" (KgM) in den Jahren 2018 und 2019 das Vorkommen von Pestiziden und die damit verbundenen ökologischen Auswirkungen in 124 Fließgewässern in ganz Deutschland untersucht.
Basierend auf fünf wissenschaftlichen Publikationen, die aus dem KgM hervorgegangen sind, werden in dieser Arbeit die Pestizidbelastung in Fließgewässern, die ökologischen Auswirkungen und die regulatorischen Implikationen bewertet. Mehr als 1000 Wasserproben wurden auf über 100 Pestizid-Analyten untersucht, um das Vorkommen zu charakterisieren (Publikation 1). Die gemessenen Konzentrationen und Auswirkungen wurden zur Validierung der in der Risikobewertung vorhergesagten Umweltkonzentrationen und Wirkungschwellen verwendet (Veröffentlichung 2). Durch die gemeinsame Analyse von realen Pestizidanwendungsdaten und gemessenen Pestizidmischungen in Fließgewässern wurde die Missachtung von Pestizidmischungen in der Umwelt in der Risikobewertung beurteilt (Veröffentlichung 3). Das Risikopotenzial von Mischungen in Fließgewässern wurde zusätzlich mit Hilfe eines Verdachtsscreenings für 395 Chemikalien und einer Batterie von In-vitro-Bioassays untersucht (Publikation 4). Schließlich wurden die Ergebnisse des KgM verwendet, um die Eignung staatlicher Monitoringprogramme zur Identifizierung von Pestizidrisiken in Oberflächengewässern zu bewerten (Publikation 5).
Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen das weit verbreitete Vorkommen von Pestiziden in den Nichtzielökosystemen der Fließgewässer. Die Wasserproben wiesen eine Vielzahl von Pestiziden auf, die in komplexen Mischungen vor allem in kurzzeitigen Spitzenwerten nach Niederschlagsereignissen auftraten (Veröffentlichungen 1 & 4). Die jeweiligen Höchstwerte der Pestizidkonzentration wurden mit dem Rückgang empfindlicher Wirbellosenarten in Verbindung gebracht und überstiegen in etwa 80 % der landwirtschaftlich geprägten Fließgewässer die gesetzlich zulässigen Konzentrationen, welche als Schwellenwerte zum Teil noch als unzureichend für den Schutz der Wirbellosengemeinschaft angesehen wurden (Publikation 2). Das gleichzeitige Vorkommen von Pestiziden in Fließgewässern führte zu einem Risiko, das in der auf eine einzelne Substanzen ausgerichteten Risikobewertung in realistischen Worst-Case-Szenarien um einen Faktor von etwa 3,2 unterschätzt wurde. Dies wird durch die hohe Häufigkeit, mit der Nichtzielorganismen den Pestiziden ausgesetzt sind, weiter verstärkt (Veröffentlichung 3). Wasserproben, die nach Regenfällen entnommen wurden, verursachten in den Bioassays deutliche Effekte, die nur zu einem geringen Teil durch die vielen detektierten Analyten erklärbar waren, was auf die Relevanz unbekannter chemischer oder biologischer Mischungskomponenten hinweist (Publikation 4). Schließlich wurde festgestellt, dass die behördliche Überwachung von Oberflächengewässern gemäß der Wasserrahmenrichtlinie (WRRL) die Risiken von Pestiziden erheblich unterschätzt, da hier etwa drei Viertel der kritischen Pestizide und mehr als die Hälfte der gefährdeten Gewässer übersehen worden wären (Veröffentlichung 5).
Im Wesentlichen liefert diese Arbeit eine neue Ebene der Validierung der Risikobewertung von Pestiziden in aquatischen Ökosystemen, indem das Auftreten von Pestiziden und ihre Auswirkungen auf die Umwelt in einem bisher einzigartigen Maßstab bewertet werden. Die Ergebnisse zeigen generell, dass der derzeitige landwirtschaftliche Einsatz von Pestiziden zu erheblichen Auswirkungen auf die Fließgewässerökologie führt, die über das von der Risikobewertung tolerierte Maß hinausgehen. In dieser Arbeit wurden die Unterschätzung der Pestizidexposition, die potenzielle Unzulänglichkeit der gesetzlichen Schwellenwerte und die allgemeine Trägheit des Zulassungsverfahrens als Hauptursachen dafür ermittelt, dass entsprechende gesetzlich verankerte, ökologische Zielsetzungen momentan erwiesenermaßen nicht erreicht werden. Um einen nachhaltigen Einsatz von Pestiziden zu gewährleisten, schlägt die Arbeit wesentliche Änderungen der Risikobewertung vor. Monitoringprogramme wie das KgM, die über die derzeitigen staatlichen Überwachungsbemühungen hinausgehen, werden weiterhin erforderlich sein, um die Regulierungsbehörden für Pestizide ständig über die Gültigkeit ihrer prospektiven Risikobewertung zu informieren, die immer mit Unsicherheiten behaftet sein wird.
The use of agricultural plastic covers has become common practice for its agronomic benefits such as improving yields and crop quality, managing harvest times better, and increasing pesticide and water use efficiency. However, plastic covers are suspected of partially breaking down into smaller debris and thereby contributing to soil pollution with microplastics. A better understanding of the sources and fate of plastic debris in terrestrial systems has so far been hindered by the lack of adequate analytical techniques for the mass-based and polymer-selective quantification of plastic debris in soil. The aim of this dissertation was thus to assess, develop, and validate thermoanalytical methods for the mass-based quantification of relevant polymers in and around agricultural fields previously covered with fleeces, perforated foils, and plastic mulches. Thermogravimetry/mass spectrometry (TGA/MS) enabled direct plastic analyses of 50 mg of soil without any sample preparation. With polyethylene terephthalate (PET) as a preliminary model, the method limit of detection (LOD) was 0.7 g kg−1. But the missing chromatographic separation complicated the quantification of polymer mixtures. Therefore, a pyrolysis-gas chromatography/mass spectrometry (Py-GC/MS) method was developed that additionally exploited the selective solubility of polymers in specific solvents prior to analysis. By dissolving polyethylene (PE), polypropylene (PP), and polystyrene (PS) in a mixture of 1,2,4-trichlorobenzene and p-xylene after density separation, up to 50 g soil became amenable to routine plastic analysis. Method LODs were 0.7–3.3 mg kg−1, and the recovery of 20 mg kg−1 PE, PP, and PS from a reference loamy sand was 86–105%. In the reference silty clay, however, poor PS recoveries, potentially induced by the additional separation step, suggested a qualitative evaluation of PS. Yet, the new solvent-based Py-GC/MS method enabled a first exploratory screening of plastic-covered soil. It revealed PE, PP, and PS contents above LOD in six of eight fields (6% of all samples). In three fields, PE levels of 3–35 mg kg−1 were associated with the use of 40 μm thin perforated foils. By contrast, 50 μm PE films were not shown to induce plastic levels above LOD. PP and PS contents of 5–19 mg kg−1 were restricted to single observations in four fields and potentially originated from littering. The results suggest that the short-term use of thicker and more durable plastic covers should be preferred to limit plastic emissions and accumulation in soil. By providing mass-based information on the distribution of the three most common plastics in agricultural soil, this work may facilitate comparisons with modeling and effect data and thus contribute to a better risk assessment and regulation of plastics. However, the fate of plastic debris in the terrestrial environment remains incompletely understood and needs to be scrutinized in future, more systematic research. This should include the study of aging processes, the interaction of plastics with other organic and inorganic compounds, and the environmental impact of biodegradable plastics and nanoplastics.